子供の悲しそうな顔を見て、同情___。

「～ないではいられない」は、自然に湧き上がる感情や行動を抑えきれない、という意味です。「～ずにはすまない」は、社会的な常識やルールから「必ずしなければならない」という意味です。「～ざるを得ない」は、状況からやむを得ず「したくないが、しなければならない」という意味です。「～てやまない」は「心から～する」という強い気持ちを表し、主に「願う」「祈る」などの動詞と共に使われます。ここでは、同情という自然な感情が抑えきれない様子を表すため、「しないではいられない」が最も適切です。