Although I understand it intellectually, my heart can't keep up.

'〜ものの' is used to connect two contrasting facts, similar to 'although' or 'but'. It acknowledges the first fact (understanding with the head) but presents a reality that is contrary to what might be expected (the heart can't accept it). '〜とはいえ' is similar but often used to downplay the significance of the first statement. 'ものの' is a better fit here for directly contrasting the two clauses.

「〜ものの」は、「〜ということは事実だが、しかし（予想されることとは違う結果だ）」と、逆接の関係を表します。前件（頭では理解している）を認めつつ、後件（心が追いつかない）でそれに反する事実を述べています。「〜とはいえ」も逆接ですが、「〜とは言うものの」のように、前件の事実を認めながらも、そのことから考えられるほどではない、と評価を少し下げるニュアンスがあります。この文では二つの事実を対比させる「ものの」が最も自然です。